The goal of this thesis is to apply quantum control techniques to manipulate molecular rotation and to enhance the efficiency of processes in Nuclear Magnetic Resonance.These techniques have been used theoretically and experimentally to control the orientation of a symmetric top molecule by means of THz laser fields. This study has been extended to the case of a long interaction distance between the field and the sample. In this case, the molecule cannot be approximated as isolated. We have also shown the extend to which the time evolution of the degree of orientation can be shaped. Optimal control techniques were used to design the THz field which allows to reach the corresponding dynamics, both at zero and non zero temperatures. Another chapter proposes a new optimization algorithm in the case of periodic quantum dynamics. We apply this algorithm to the maximization of the SNR in NMR. A last chapter is dedicated to a popular paper about the tennis racket effect. This geometric effect can be observed in any asymetric rigid body.

L’objectif de cette thèse est d’appliquer des mĂ©thodes de contrĂ´le quantique pour manipuler la dynamique rotationnelle de molĂ©cules et amĂ©liorer l’efficacitĂ© de processus en rĂ©sonance magnĂ©tique nuclĂ©aire.Ces techniques ont Ă©tĂ© utilisĂ©es thĂ©oriquement et expĂ©rimentalement pour contrĂ´ler l’orientation d’une molĂ©cule toupie symĂ©trique Ă  l’aide de champ THz. Cette Ă©tude a Ă©tĂ© gĂ©nĂ©ralisĂ©e Ă  une grande distance d’interaction entre le champ et l’échantillon. Dans ce cas, la molĂ©cule ne peut plus ĂŞtre considĂ©rĂ©e comme isolĂ©e. Nous avons Ă©galement montrĂ© jusqu’Ă  quel point l’évolution temporelle du degrĂ© d’orientation pouvait ĂŞtre mise en forme. Des mĂ©thodes de contrĂ´le optimal ont permis de dĂ©terminer le champ THz pour atteindre cet Ă©tat Ă  la fois Ă  tempĂ©ratures nulle et non-nulle. Un autre chapitre prĂ©sente un nouvel algorithme d’optimisation pour les dynamiques pĂ©riodiques. Cet algorithme est appliquĂ© Ă  la maximisation du SNR en RMN. Un dernier chapitre est dĂ©diĂ© Ă  un article de vulgarisation sur l’effet de la raquette de tennis. Cet effet gĂ©omĂ©trique peut ĂŞtre observĂ© dans tout corps rigide suffisamment asymĂ©trique.