Ces travaux de recherche se concentrent sur la prĂ©paration et la caractĂ©risation de catalyseurs comprenant des atomes isolĂ©s (SAs) et des nanoparticules (NPs) mĂ©talliques et sur l’étude de leur coopĂ©rativitĂ© dans des rĂ©actions d’hydrogĂ©nation sĂ©lective. Le chapitre 1 correspond Ă  une Ă©tude bibliographique sur les rĂ©sultats obtenus expĂ©rimentalement et en modĂ©lisation en hydrogĂ©nations sĂ©lectives sur des catalyseurs Ă  base de : i) clusters ; ii) SAs ; et iii) mĂ©lange de SAs et NPs. Une catalyse coopĂ©rative entre SAs et NPs mĂ©talliques faisant intervenir le spillover d’hydrogène a Ă©tĂ© proposĂ© dans la littĂ©rature. Dans le chapitre 2, nous avons Ă©tudiĂ© expĂ©rimentalement et par modĂ©lisation le spillover d’hydrogène sur des catalyseurs au palladium supportĂ© sur nanotubes de carbone (CNTs). Cette Ă©tude nous a permis de dĂ©montrer que certains groupes oxygĂ©nĂ©s de surface du support, ainsi que la prĂ©sence d’eau facilitent le spillover d’hydrogène sur les supports carbonĂ©s. Le chapitre 3 dĂ©taille la prĂ©paration et la caractĂ©risation d’une sĂ©rie de 5 catalyseurs 1,2 %Pd/CNT prĂ©sentant des rapports PdSA/PdNP diffĂ©rents allant de 3 Ă  108. Ces catalyseurs ont Ă©tĂ© caractĂ©risĂ©s par HAADF-STEM, XPS et EXAFS. Par la suite, nous avons appliquĂ© ces catalyseurs en hydrogĂ©nation sĂ©lective du phĂ©nylacĂ©tylène en styrène, constatant une activitĂ© optimale sur le catalyseur Pd/CNT ayant un rapport PdSA/PdNP = 11 et une meilleure sĂ©lectivitĂ© sur le catalyseur prĂ©sentant le plus d’atomes isolĂ©s (PdSA/PdNP = 108). Nous avons testĂ© les catalyseurs ayant des rapports PdSA/PdNP de 40 et 108 dans un rĂ©acteur en flux, oĂą ces catalyseurs ont montrĂ© une excellente stabilitĂ©. Des calculs DFT ont Ă©tĂ© rĂ©alisĂ©s afin de rationaliser les rĂ©sultats obtenus. Dans le chapitre 4, grâce Ă  une Ă©tude combinant expĂ©rience et thĂ©orie, nous avons pu fournir des explications sur l’influence de la structure caractĂ©ristique de catalyseurs RuSAMNP (oĂą M = Ru, Pd, Ni) pour l’hydrogĂ©nation sĂ©lective du cinnamaldĂ©hyde (CAL) en hydrocinnamaldĂ©hyde. Le dĂ©pĂ´t de Ni sur un catalyseur RuSA/CNT conduit Ă  un système de type cocktail oĂą l’on distingue deux espèces de Ru diffĂ©rentes : a) des atomes isolĂ©s de Ru (RuSA) ; et b) des RuSA associĂ©s aux NiNP (RuSA@NiNP). Des calculs thĂ©oriques ont dĂ©montrĂ© que thermodynamiquement, le spillover d’H2 des NiNP vers les RuSA peut fonctionner. Lors de l’hydrogĂ©nation du CAL, le catalyseur RuSANiNP/CNT a montrĂ© de meilleures performances par rapport aux catalyseurs RuSA/CNT et NiNP/CNT. De plus, dans un rĂ©acteur en flux, ce catalyseur a montrĂ© une excellente stabilitĂ© et des performances prometteuses Ă  l’échelle du laboratoire. Les diffĂ©rents mĂ©canismes possibles lors de l’hydrogĂ©nation du CAL ont Ă©tĂ© Ă©tudiĂ©s par DFT afin de rationaliser les rĂ©sultats obtenus ; ce qui a permis de mettre en Ă©vidence l’importance des espèces RuSA@NiNP pour l’hydrogĂ©nation sĂ©lective du CAL. Enfin, dans le chapitre 5, nous avons Ă©tudiĂ© l’influence du dopage du support carbone (CNTs) lors de la rĂ©duction/hydrogĂ©nation sĂ©lective du 4-nitrophĂ©nol (4-NP) en 4-aminophĂ©nol lorsque les CNTs sont utilisĂ©s soit comme carbo-catalyseur sans mĂ©tal, soit comme support de catalyseurs au Pd. Le dopage avec des hĂ©tĂ©roatomes tels que O, S et N a un impact sur le rapport PdSA/PdNP et le catalyseur Pd/N-CNT prĂ©sente le rapport PdSA/PdNP le plus Ă©levĂ© (PdSA/PdNP = 11). Seuls les N-CNTs ont montrĂ© une activitĂ© lors de la rĂ©duction du 4-NP avec NaBH4 et aucun des supports ne fonctionne en hydrogĂ©nation du 4-NP sous H2. Après dĂ©pĂ´t de Pd, l’activitĂ© catalytique a pu ĂŞtre corrĂ©lĂ© avec diffĂ©rents paramètres comme le rapport PdSA/PdNP, ou encore le spillover d’H2. Nous avons mis en Ă©vidence que le catalyseur optimal pour la rĂ©duction du 4-NP avec NaBH4 Ă©tait le Pd/O-CNT et que pour l’hydrogĂ©nation du 4-NP sous H2, il s’agissait du catalyseur Pd/N-CNT. Une explication a Ă©tĂ© proposĂ©e pour rationaliser ces rĂ©sultats.