The application of quantum physics to the information theory turns out to be full of promises for our information society. Aware of this potential, groups of scientists all around the world have this common goal to create the quantum version of the computer. The first step of this ambitious project is the realization of the basic block that encodes the quantum information, the qubit. Among all existing qubits, spin based devices are very attractive since they reveal electrical read-out and coherent manipulation. Beyond this, the more isolated a system is, the longer its quantum behaviour remains, making of the nuclear spin a serious candidate for exhibiting long coherence time and consequently high numbers of quantum operation.In this context I worked on a molecular spin transistor consisting of a TbPc2 singlemolecule magnet coupled to electrodes (source, drain and gate) and a microwave antenna. This setup enabled us to read-out electrically both the electronic and the nuclear spin states and to coherently manipulate the nuclear spin of the Terbium ion. I focus during my Ph.D. on the study of the spins dynamic and mainly the 3/2 nuclear spin under the influence of a microwave pulse. The first step was to measure the energy difference between these statesleading in a second time to the coherent manipulation of the three nuclear spin transitions using only a microwave electric field. To further characterize the decoherence processes that break the phase of the nuclear spin states, I performed Ramsey and Hahn-echo measurements. These preliminary results show that we were in presence of three qubits with figure of merit higher than two thousands, thus meeting the expectations aroused by the use of a nuclearspin as the basic block of quantum information.More than demonstrating the qubit dynamic, I demonstrated that a nuclear spin embedded in the molecular magnet transistor is a four quantum states system that can be fully controlled, a qudit. Theoretical proposal demonstrated that quantum information processing such as quantum gates and algorithms could be implemented using a 3/2 spin. I focused on a research algorithm which is a succession of an Hadamard gate, that creates a coherent superposition of all the nuclear spin sates, and an unitary evolution, that amplified the amplitude of a desired state. It allows a quadratic speed-up to find an element in an unordered list compared to classical algorithm. During my Ph.D., I demonstrated the experimental proof of feasibility of this Grover like algorithm applied to a multi-levels system. The first step was to experimentally create coherent superposition of 2, 3 and 4 states. Then I measured coherent oscillations inbetween a 3 state superposition and a selected state which is the signature of the research algorithm implementation.In summary, this Ph.D. exposed the first quantum search algorithm on a single-molecule magnet based qudit. These results combined to the great versatility of molecular magnet holds a lot of promises for the next challenge: building up a scalable molecular based quantum computer.

La physique quantique appliquĂ©e Ă  la thĂ©orie de l’information se rĂ©vĂšle ĂȘtre pleine de promesses pour notre sociĂ©tĂ©. Conscients de ce potentiel, des groupes de scientifiques du monde entier ont pour objectif commun de crĂ©er un ordinateur utilisant les principes de la mĂ©canique quantique. La premiĂšres Ă©tape de cet ambitieux cheminement menant Ă  l’ordinateur quantique est la rĂ©alisation du bloc de base de l’encodage quantique de l’information, le qubit. Dans le large choix de qubits existants, ceux utilisant un spin sont trĂšs attrayants puisqu’ilspeuvent ĂȘtre lus et manipulĂ©s de façon cohĂ©rente uniquement en utilisant des champs Ă©lectriques. Enfin, plus un systĂšme est isolĂ©, plus son comportement demeure quantique, ce qui fait du spin nuclĂ©aire un sĂ©rieux candidat dans la course aux long temps de cohĂ©rence et donc aux grands nombres d’opĂ©rations quantiques.Dans ce contexte, j’ai Ă©tudiĂ© un transistor de spin molĂ©culaire. Ce dispositif, placĂ© dans un rĂ©frigĂ©rateur Ă  dilution assurant des mesures Ă  40mK, est composĂ© d’une molĂ©cule magnĂ©tique TbPc2 couplĂ©e Ă  des Ă©lectrodes (source, drain et grille) et Ă  une antenne hyperfrĂ©quence. Il nous a permis de lire Ă  l’aide d’une mesure de conductance, Ă  la fois l’état de spin Ă©lectronique et nuclĂ©aire de l’ion Terbium. Ma thĂšse se focalise sur l’étude de la dynamique de ces spins et plus particuliĂšrement celle du spin nuclĂ©aire 3/2 sous l’influence d’un champ micro-onde. La premiĂšre Ă©tape consiste Ă  mesurer la diffĂ©rence d’énergie entreces quatre Ă©tats de spin nuclĂ©aire pour ensuite parvenir Ă  manipuler de façon cohĂ©rente ses trois transitions en utilisant uniquement un champ Ă©lectrique. Pour caractĂ©riser davantage les processus de dĂ©cohĂ©rence Ă  l’origine de la perte de phase des Ă©tats quantique, j’ai rĂ©alisĂ© des mesures Ramsey et Hahn-echo rĂ©vĂ©lant des temps de cohĂ©rence de l’ordre de 0.3ms. Ces rĂ©sultats prĂ©liminaires montrent que nous sommes en prĂ©sence de 3 qubits ayant une figure de mĂ©rite supĂ©rieure Ă  deux milles, rĂ©pondant ainsi aux attentes suscitĂ©es par l’utilisation d’un spin nuclĂ©aire comme bloc de base de l’information quantique.Plus que dĂ©montrer expĂ©rimentalement la dynamique de trois qubits, ces mesures nous prouvent qu’un spin nuclĂ©aire intĂ©grĂ© dans une gĂ©omĂ©trie de type transistor Ă  aimant molĂ©culaire est un systĂšme Ă  quatre Ă©tats contrĂŽlĂ© de façon cohĂ©rente. Des propositions thĂ©oriques dĂ©montrent qu’un traitement quantique de l’information, telle que l’application de portes quantiques et la rĂ©alisation d’algorithmes, peuvent ĂȘtre implĂ©mentĂ©es sur un tel systĂšme. Je me suis concentrĂ© sur un algorithme de recherche. Il s’agit de la succession d’une porteHadamard, qui crĂ©e une superposition cohĂ©rente de tous les Ă©tats de spin nuclĂ©aire, et une Ă©volution unitaire qui amplifie l’amplitude d’un Ă©tat dĂ©sirĂ©. Il permet une accĂ©lĂ©ration quadratique de la recherche d’un Ă©lĂ©ment dans une liste non ordonnĂ©e comparĂ©e Ă  un algorithme classique. Pendant ma thĂšse, j’ai apportĂ© la preuve expĂ©rimentale de la faisabilitĂ© de cet algorithme de Grover sur un systĂšme Ă  plusieurs niveaux. La premiĂšre Ă©tape a Ă©tĂ© de crĂ©er une superposition cohĂ©rente de 2, 3 et 4 Ă©tats par l’application d’un pulsation radio-frĂ©quence. Enfin, j’ai mesurĂ© une oscillation cohĂ©rente entre une superposition de trois Ă©tats et un Ă©tat sĂ©lectionnĂ© qui est la signature de l’implĂ©mentation de l’algorithme de recherche.En rĂ©sumĂ©, cette thĂšse expose la premiĂšre implĂ©mentation d’un algorithme quantique de recherche sur un qudit de type aimant molĂ©culaire. Ces rĂ©sultats, combinĂ©s Ă  la grande polyvalence des molĂ©cules magnĂ©tiques, sont autant de promesses pour la suite de ce dĂ©fi scientifique qu’est la construction d’un ordinateur quantique molĂ©culaire.